Groene en duurzame synthese van mesoporeuze metaal-organische netwerken om waterstofbrug-donerende (HBD) organokatalysatoren nieuw leven in te blazen als biomimetisch platform.

De meeste biochemische reacties hebben hoge activatie-energieën, gaan niet door met de nodige snelheid zonder behulp van enzymen. Waterstofbrugdonoren (HBD) fungeren als Lewis-zuur-katalysatoren en spelen een sleutelrol in vele enzymatische reacties, zowel voor oriëntatie van substraten, als voor het verlagen van reactie-energiebarrières. Hun tendens tot zelf-aggregatie vermindert hun oplosbaarheid en reactiviteit. Supramoleculaire chemie (MOFs) biedt een gunstig biomimetisch platform om organokatalysatoren te immobilizeren, welgedefinieerde reactieomgevingen en hoge porositeit. Eerdere pogingen waren onsuccesvol door beperkte substraat-scope en poriegrootte, onstabiliteit en complexe synthese. Onze nieuwe methode heeft drie doelen: 1) MOFs ontwerpen met grote poriën om gewenste porositeit en stabiliteit vast te leggen; 2) verlengen van linkers d.m.v. directe arylatiereacties, om synthetische complexiteit te verlagen en 3) verschillende alternatieven voorstellen om (combinaties van, en chirale) HBD katalysatoren te koppelen aan het MOF-netwerk. Deze materialen kunnen dienen als templates voor metaal/koolstof hybride stoffen met ongeziene porositeit. Alle gesynthetiseerde katalysatoren zullen worden getest. Deze modulaire en geconcerteerde aanpak voor heterogene (organo)katalysatoren zal een richting in het onderzoek heropstarten die de spectaculaire voordelen van het aanpakken van de hoofdreden voor het falen van de huidige HBD katalysatoren aantoont.

Trefwoorden:FUNCTIONEEL SUPRAMOLECULAIR SYSTEEM, KATALYSE, SYNTHESE

Disciplines:Supramoleculaire chemie, Theorie en design van materialen, Heterogene katalyse, Functionalisering van materialen, Materiaalsynthese