Nieuwe methoden voor ultrasnelle manipulatie van kwantummaterialen

Veel materialen van groot wetenschappelijk en technologisch belang hebben een intrinsiek multi-orbitale elektronische structuur die leidt tot een verscheidenheid aan opmerkelijke verschijnselen, zoals metaal-naar-isolator faseovergangen, supergeleiding, exotische magnetische fasen en multi-ferroicity. Het doel van mijn project is om ultrasnelle spectroscopie te gebruiken om de transiënte eigenschappen van multi-band gecorreleerde materialen te onderzoeken, die een brede klasse van solid-state systemen vormen waarbij meerdere banden van verschillende orbitale oorsprong de elektronische eigenschappen met lage energie bepalen. De mogelijkheid om ultrakorte lichtpulsen te gebruiken om de evenwichtspopulatie binnen de banden aan te passen, biedt een nieuw interessant hulpmiddel om de eigenschappen van materialen met licht te manipuleren. Tijdens het project zal ik me vooral richten op de volgende materialen: • op ijzer gebaseerde supergeleiders, waarbij de multiband-aard is gerelateerd aan de vijf d-orbitalen van de Fe-atomen; • overgangsmetaaloxiden (bijvoorbeeld LaVO3 en V203), waarin zowel de overgangsmetaaloxide 3d-orbitalen als de O-2p-orbitalen bijdragen aan de geleidings- en valentiebanden. De ultrasnelle dynamiek, na de plotselinge excitatie met lichtpulsen, zal worden gemeten via drie verschillende experimentele technieken: • Conventionele pump-probe. • Coherent-control experiment waarbij de pomp wordt gevormd door de coherente overlapping tussen een fundamentele stralingspuls en zijn tweede harmonischen. Verwacht wordt dat de interferentie tussen de elektronische overgangen, aangedreven door de twee pulsen, aanleiding zal geven tot een verandering van de bandpopulatie die selectief is in momentumruimte. • Tweedimensionale spectroscopie, een niet-lineaire techniek die is gebaseerd op het gebruik van twee verschillende coherente pomppulsen met dezelfde frequentie. Deze techniek maakt het mogelijk om de kwantumdecoëherentie van de macroscopische polariseerbaarheid te onderzoeken, waardoor belangrijke informatie wordt verschaft over de verstrooiingsprocessen in de materialen.