Ontwerpen en Modelleren van Fotoreactoren voor de Behandeling en Opzuivering van Afvalstromen

Fotochemie  is een veelbelovend onderzoeksveld dat in de toekomst een belangrijke rol zal spelen in verschillende industriële toepassingsgebieden zoals het verwerken van afvalstromen, CO2 reductie naar brandstoffen, het ontwikkelen van zonne-energie opslag systemen en nieuwe materialen. Het hard maken van deze beloftes en het toepasbaar maken van licht in de industrie valt binnen het domein van de fotoreactorkunde, een discipline die onderdeel uitmaakt van de chemische ingenieurswetenschappen.  Ondanks het onderzoek in fotoreactorkunde zijn veel veelbelovende fotochemische systemen nog niet geïntegreerd in de industrie.

Het probleem van fotoreactor ontwerp is dat het naast massaoverdracht en warmteoverdracht, de twee reguliere overdrachtsproblemen, ook lichtoverdracht als extra transportprobleem omvat. Een voor de hand liggende oplossing voor dit probleem is het gebruik van microreactoren. Deze hebben al bewezen in niet-fotochemische reacties de schijnbare reactiesnelheid te kunnen verhogen door superieure massa-en warmteoverdracht. Wanneer in deze reactoren fotochemische reacties werden uitgevoerd met behulp van licht steeg de schijnbare reactiesnelheid met vijf ordes ten opzichte van een batch fotoreactor. Deze bevindingen zorgden voor veel interesse naar de mogelijkheden van foto-microreactoren. Het doel van het onderzoek naar foto-microreactoren is het verhogen van de praktische toepasbaarheid door het verhogen van de reactiesnelheid. Ondanks de zeer goede transporteigenschappen vertonen microreactoren een laag debiet. Een verhoging van de reactiesnelheid door het verkleinen van de karakteristieke lengte mag dan wel een hogere productie per volume tot gevolg hebben, maar zorgt tegelijkertijd voor een verlaging van het reactorvolume. Wanneer het reactorvolume te laag is ten opzichte van de winst in reactiesnelheid, verlaagt de netto productie. Een optimalisatie zal dus nodig zijn om het ideale reactorvolume te bepalen ten opzichte van de reactiesnelheid.

Dit werk is samengesteld uit twee toepassingen van fotoreactoren: fotochemische degradatie van organische afvalstromen en het opzuiveren van lamp-fosforen.

Na een korte inleiding over de huidige technologieën in de fotoreactorkunde focust het werk zich op het ontwikkelen en valideren van een model voor fotoreactoren met geïmmobiliseerde katalysatoren voor het verwijderen van micropolluenten. Het model voorspelt niet alleen de reactiesnelheden, maar ook de concentratiegradiënt in enerzijds de katalysator en anderzijds de reactorvloeistof.

In het volgende hoofdstuk richt de thesis zich op de zuivering van afvalstromen. Een nieuw type menger-bezinker wordt besproken voor solventextractie van europium, die gebruikt maakt van het verschil in bevochtigingseigenschappen. Dit hoofdstuk, dat zich eerder focust op niet-fotochemische systemen, toont aan dat wanneer men de dimensies van de reactordoorgang en dus het debiet laat stijgen, de space-time yield daalt en het debiet stijgt. Dit zorgt ervoor dat er minder reactoren in parallel geplaatst moeten worden om aan industriële debieten te voldoen. Dit onderzoek heeft ook aangetoond dat een conventioneel meng-bezinkingsproces van 30 minuten kan  worden verkort tot 10 seconden in een geïntensifieerde opstelling.

In het volgende hoofdstuk wordt dieper ingegaan op het opschalen van geïntensifieerde processen en het optimaliseren van het bovengenoemde probleem. Om dit optimalisatieprobleem aan te vatten wordt een nieuwe toetsingsgrootheid, de fotochemische space-time yield (PSTY), geïntroduceerd die het verschil tussen fotoreactoren van verschillende groottes en schalen kan vergelijken. Verder wordt bewezen dat de PSTY kan gebruikt worden om de industriële toepasbaarheid van een reactor te voorspellen omdat pilootschaal reactoren hoger scoorden dan laboschaal reactoren.

In het volgende hoofdstuk wordt de PSTY gebruikt om het eerder genoemde optimalisatieprobleem toe te passen op de fotochemische precipitatie van europium en om de optimale karakteristieke lengte van de reactor te bepalen. De resultaten toonden aan dat de PSTY niet enkel als toetsingsgrootheid, maar ook als ontwerpparameter kan worden gebruikt. Voor dit onderzoek werd ook  de irradiantie in de reactor gemodelleerd met een nieuw model dat gebruik maakt van een P1 schatting van de stralingsoverdracht vergelijking in deelnemende media en een eenvoudige empirische vergelijking voor de lucht.

Samenvattend bestudeert dit doctoraat fotoreactor ontwerp en opschaalstrategieën voor veelbelovende processen.