Epitaxie van van der Waals materialen: een fundamentele en verkennende studie gericht op moleculaire bundel epitaxie van WSe2

De toepassing van nieuwe materialen in nanotechnologie opent nieuwe perspectieven en maakt baanbrekende innovatie mogelijk. Tweedimensionale van der Waals materialen zijn een veelbelovende klasse van nieuwe materialen die momenteel wachten op hun integratie in de halfgeleiderindustrie. Transitiemetaaldichalcogeniden zoals de WSe2 verbinding, zijn voorspeld als een van de meest interessante van der Waals materialen om de huidige silicium-gebaseerde halfgeleidertechnologie aan te vullen. De integratie van van der Waals materialen via industriële en compatibele productieprocessen is echter nog steeds een grote uitdaging. Momenteel, beperkt dit de toepassing van deze materialen tot enkel en alleen de laboratoriumomgeving. De groei van van der Waals materialen op grote schaal in monokristallijne vorm is een van de meest geschikte methodes om te voldoen aan de zware eisen van de halfgeleiderindustrie. Dit proefschrift draagt bij aan het ontwikkelen van de fundamentele kennis omtrent de integratie van van der Waals materialen via het groeiproces van epitaxie.

Met behulp van zowel moleculaire bundel als metaalorganische dampfase epitaxiemethoden is de groei van verschillende transitiemetaaldichalcogeniden, waaronder WSe2, bestudeerd en vatbaar bevonden voor defectvorming. Dit is het gevolg van een ernstige en oncontroleerbare vorming van stapelfouten zoals 60o tweelingen, die is waargenomen in systematische en algoritmische analyses van de experimentele gegevens. De vorming van deze stapelfouten is gevalideerd door theoretische ab initio berekeningen en een model is ontwikkeld om de corresponderende defectdichtheid te kwantificeren. De stapelfouten zijn waargenomen in zowel quasi van der Waals heteroepitaxie, als verrassend genoeg ook in van der Waals homoepitaxie. Dit benadrukt de ultieme uitdaging voor defectvrije epitaxiale groei van transitiemetaaldichalcogeniden en onderstreept een fundamentele beperking van deze specifieke van der Waals verbindingen.

De atomaire grensvlakken tussen de (quasi) van der Waals homo-/heterostructuren zijn bestudeerd en hebben aangetoond belangrijke inzichten in de epitaxieprocessen te verkrijgen. Verschillende nucleatiestudies zijn uitgevoerd op meerdere transitiemetaaldichalcogenide homo-/heterostructuren en zijn versterkt door de toepassing van een vereenvoudigd diffusiemodel. Deze studies hebben een duidelijke correlatie aangetoond tussen adatoom-diffusie en oppervlakte-energie, gekwantificeerd met behulp van ab initio berekeningen. Bovendien hebben hoogstaande elektronendiffractiemethodes en -analyses een epitaxiale groei vrij van rek en rekvorming door middel van roosteraanpassing aan specifieke atomaire (quasi) van der Waals grensvlakken blootgelegd.

De fundamentele inzichten die in dit doctoraat verkregen zijn, zijn bijgevolg een eerste stap naar een meer geïdentificeerd en beter gecontroleerd groeiproces van van der Waals materialen. Deze zullen de ambitie voor grootschalige, monokristallijne en defectvrije epitaxiale integratie van (quasi) van der Waals homo-/heterostructuren in de omvangrijke wereld van de halfgeleiderindustrie verderzetten.