Analyse en gebruik van massa en foton transport fenomenen in aerosol media

De wereld ondergaat een transitie naar groene chemie en duurzame processen. Dit speelt een cruciale rol in verschillende sectoren. Vanwege hun intrinsieke eigenschappen kunnen aerosolen deze transitie faciliteren. In de chemische industrie zijn de limitaties op massatransport een bekommernis in het ontwerp en functioneren van een multifase reactoren. Deze limitaties vinden plaats wanneer de diffusiesnelheid van moleculen trager is dan de reactiesnelheid. De limitaties halen de productiviteit van dergelijke reactors naar beneden en zorgen dat de productiekost verhoogt. Het gebruiken van duurzame processen in de industrie is vaak een grote uitdaging door de hoge investeringskosten geassocieerd met nieuwe technologieën. De massatransport limitaties elimineren door betere reactoren te ontwikkelen met een hoge oppervlakte-volumeverhouding kan de transitie bevorderen. Aerosolen hebben vaak een grote oppervlakte-volumeverhouding, dit maakt van hen een ideaal platform om vloebaar-gasreacties te laten plaatsvinden. Het doel van deze doctoraatsthesis is om massa- en fotonentransportverschijnselen in aerosolen te onderzoeken om verschillende processen te verbeteren. Aerosolen worden gekarakteriseerd en gebruikt in gebieden zoals fotochemie, koolstofafvang en tandheelkunde. Massatransport in aerosolen is het centrale aspect van deze doctoraatsthesis.

Fotochemische reacties worden vaak beschouwd als groene chemie. Daarboven op zijn ze snel en selectief zodat zij het volume van de apparatuur kunnen verminderen. De mogelijkheden van fotochemie in de industrie worden echter niet ten volle benut door de moeilijkheid om fotoreactoren op te schalen. Fotonentransport maakt het ontwerp van fotoreactoren complex. Licht kan in een fotoreactor binnen enkele millimeters vervallen. Door hun kleine karakteristieke lengte verhoogt de schijnbare reactiesnelheid in fotoreactoren. Hun toepassing op industrieel niveau is echter nog steeds een uitdaging omdat licht en vloeistof moeten verdeeld worden over vele kanalen. Aerosolen werden hier gebruikt om het probleem te omzeilen. In een aerosolfotoreactor werkt elke druppel als microreactor. Wanneer licht een druppel raakt, wordt het geabsorbeerd en verstrooid naar andere druppels. Deze reactors kunnen gemakkelijk worden opgeschaald door de hoeveelheid en het volume van de druppels te vergroten. Er werd aangetoond dat zowel massa- als fotonenoverdracht beperkingen gemakkelijk kunnen overwonnen worden in een aerosolfotoreactor. Een foto-sulfoxideringsreactie die plaatsvindt in een kleine flacon heeft een uur nodig tot omzetting volgens de literatuur. Dezelfde reactie verliep in de aerosolfotoreactor tot bijna volledige omzetting in 25 seconden. Deze enorme verbetering van de verblijftijd toont het potentieel aan van aerosolen om fotoreactoren te intensiveren. Voor een efficiënte werking van een fotoreactor moeten de stralingsvelden in aerosol fotoreactoren echter nog worden opgelost. In deze thesis wordt een nieuwe en vereenvoudigde manier om stralingsvelden, in een aerosol fotoreactor, te berekenen voorgesteld. Dit nieuwe model wordt het schaduwoppervlaktemodel genoemd, er wordt aangetoond dat het de lichttransmissie en -absorptie voorspelt met een nauwkeurigheid  vergelijkbaar met de huidige vereenvoudigde modellen van de stralingsoverdrachtsvergelijking, zoals het twee- en het zesfluxmodel.

Een van de grootste uitdagingen waar de wereld momenteel mee geconfronteerd wordt, is de opwarming van de aarde. De meest mature technologie is het afvangen van CO2 in monoëthanolamine (MEA). Dit proces is echter nog steeds niet economisch rendabel vanwege de hoge energiebehoefte voor de desorptie stap. Een waterige MEA-oplossing van 30 wt.% wordt gebruikt als benchmark of rrichtlijn in dit gebied. Aangenomen wordt dat een hogere MEA-concentratie de massatoverdrachtssnelheid belemmert als gevolg van de hogere viscositeit van MEA. Hiervoor ontbreekt echter voldoende experimenteel bewijs. In deze thesis werd de CO2-afvang door zuiver MEA bestudeerd in een sproeikolom. De hoogste totale massaoverdrachtscoëfficiënt (KGɑ) die werd verkregen: 11.7 kmol∙m-³∙kPa-1∙h-1. Deze waarde ligt ongeveer 10 maal hoger dan de meeste literatuurwaarden. Hoewel de oplosbaarheid van gassen in vloeistoffen afneemt met toenemende viscositeit, lijkt de aanwezigheid van meer MEA-moleculen aan het oppervlak van de druppels de belangrijkste reden te zijn voor de zeer hoge KGɑ-waarden. Aangezien er minder vloeistof in de desorptiekolom hoeft te worden gepompt en opgewarmd, kunnen de hogere MEA-concentraties de kosten van CO2-afvang aanzienlijk verlagen.

Een andere uitdaging waarmee de wereld werd geconfronteerd in de loop van deze thesis, was de COVID-19 pandemie. Om de risicofactoren te evalueren van ziekteoverdracht in tandheelkunde werden de verneveling en dynamiek van aerosolen gegenereerd door tandheelkundige instrumenten bestudeerd. De bevindingen van dit werk kunnen gebruikt worden voor een classificatie van instrumenten op basis van aerosolvorming. Dit werk geeft inzichten voor betere ontwerpen van tandheelkundige instrumenten en veiligere praktijken.

Samenvattend kan worden gesteld dat het begrijpen en oplossen van massa- en fotonenoverdrachtsverschijnselen in aerosolen verschillende processen kan verbeteren. Valorisatie van deze toepassingen wordt verder in deze doctoraatsthesis besproken.