Olefine functionalisatie met CO2 via in situ reductie door geconcerteerde actie van homogene en zeolietkatalysatoren

De chemische industrie moet zich dringend oriënteren naar het gebruik van CO2 als grondstof, en tegelijk spaarzaam omgaan met waterstof uit hernieuwbare bronnen zoals wind. Met slechts één H2 per CO2 kan je CO vormen, dat een zeer wendbare bouwsteen is om zuurstof-functies te creëren. De hydrogenatie van CO2 naar CO (of: RWGSR, Reverse Water Gas Shift Reactie) vraagt echter hoge temperaturen wegens een ongunstig evenwicht. Dat evenwicht willen we nu verschuiven door de gevormde CO onmiddellijk te verbruiken in een consecutieve, homogeen gekatalyseerde reactie met een olefine, bv. om esters te vormen. Dat moet toelaten de reactie uit te voeren op matige temperatuur (150-200 C). De RWGSR en de olefine functionalizering moeten daarom operationeel en compatibel gemaakt worden in één pot. Daartoe introduceren we de RWGSR katalysator in een smalporige zeoliet, waar het olefine en de homogene katalysator niet in kunnen, maar CO2 en H2 wel. Dat beschermt het olefine tegen ongewenste hydrogenatie. We geven veel aandacht aan het zorgvuldige ontwerp en de karakterizatie van de zeoliet RWGSR katalysator. Het sleutelbewijs voor het concept is beide reacties in één pot te laten werken; dat schept een waaier van CO2-naar chemicaliën reacties. De kinetiek wordt grondig bestudeerd om de interactie tussen beide reacties te begrijpen. Uiteindelijk extrapoleren we het concept naar vorming van polyketonen en hydroformylatieproducten, relevant voor de basis en fijnchemie.