Ontwikkeling van een nieuw extractiesysteem voor de selectieve scheiding van americium uit verbruikte splijtstof

Het recycleren van verbruikt splijtstof wordt beschouwd als een belangrijke optie voor een toekomstige duurzame nucleaire brandstofcyclus. Americium is op lange termijn de belangrijkste bijdrager aan de radiotoxiciteit en warmtebelasting van het overblijvende kernafval. Om de voetafdruk en levensduur van een definitieve berginstallatie te beperken is het mogelijk om americium te scheiden en dan te transmuteren in korter levende radionucliden (waarvoor een hoge flux neutron bestraling nodig is). Het PUREX solventextractieproces laat toe om uranium en plutonium te scheiden uit een oplossing van verbruikte splijtstof opgelost in salpeterzuur. Het zou wenselijk zijn om in een tweede stap americium te scheiden van de fissieproducten, vooral de lanthaniden, maar ook van curium. Aangezien deze elementen heel gelijkaardige fysicochemische eigenschappen bezitten, blijft hun scheiding een wetenschappelijke uitdaging. Scheidingprocessen gebaseerd op solventextractie zijn al ontwikkeld om deze moeizame scheiding te behalen, waaronder EXAm ontwikkeld aan het CEA, EURO-EXAm en AmSel, beiden ontwikkeld binnen Europese collaboratieprojecten (SACSESS en GENIORS). Nieuwe selectieve moleculen (ADAAM) zijn ook ontwikkeld aan het JAEA en vertonen hoge Am/Cm selectiviteit. Alle processen tot nu toe vertonen echter limieten (nood aan een hoog aantal extractiestappen, lage oplosbaarheid van het complexant, geen CHON moleculen, lage weerstand tegen radiolyse, etc…). Het doel van dit nieuw PhD onderwerp is om een nieuw extractiesysteem te ontwikkelen gebaseerd op een diglycolamide extractant om in een eerste stap de An(III) en Ln(III) selectief te co-extraheren van de fissieproducten aanwezig in een PUREX raffinaat. Voor de tweede stap, het selectief strippen van Am vanuit een geladen op diglycolamide gebaseerde organische fase, zullen nieuwe wateroplosbare complexanten worden ontwikkeld, getest, en een nieuw extractiesysteem gebaseerd op deze molecule zal worden uitgewerkt. Deze nieuwe moleculen zouden het CHON-principe moeten volgen, om gemakkelijke afvalverwerking te verzekeren, en moeten voldoende selectiviteit opleggen om het aantal extractiestappen te beperken. Daarnaast zal ook de impact van radioactieve straling op de prestatie van het nieuwe extractiesysteem worden onderzocht.  Meerdere nieuwe complexanten zullen worden gesynthetiseerd (door een externe partner/bedrijf) en getest op hun selectiviteit voor americium. Ook zullen de stabiliteit in zure omstandigheden en de oplosbaarheid in geschikte solventen worden geëvalueerd. Na de selectie van het complexant door screening van de verschillende kandidaten, zal batch extractie data verworven worden om de belangrijkste parameters en hun invloed op het scheidingsproces (concentratie van extractant, concentratie van complexant, concentratie van salpeterzuur, de temperatuur, etc…) vast te stellen. Moleculaire screening gebaseerd op spiked extractie testen met Am-241, Cm-244 en Eu-152 radionucliden evenals Am macro-concentratie experimenten zullen worden uitgevoerd. Speciatie technieken zoals massaspectrometrie (ESI-MS) en UV-VIS, NMR en XAS spectroscopie kunnen worden gebruikt om speciatie beter te karakteriseren in beide fasen waar rekening mee kan worden gehouden in het model. Vervolgens zullen extractie isothermen worden verkregen om een thermodynamisch model te ontwikkelen en een flow sheet voor te stellen van het proces. Spiked testen in centrifugale extractoren kunnen dan worden uitgevoerd om de doenbaarheid van Am scheiding in dit nieuw systeem te demonstreren. Parallel aan dit onderzoek zal de stralingsweerstand van het complexant, en het extractiesolvent in zijn geheel, worden geëvalueerd aan de hand van gekalibreerde gamma bestraling testen (BIRGITTE installatie in BR2). Dit PhD project is een collaboratieproject tussen het SCK CEN, de KU Leuven en het CEA (“Commisariat à l’énergie atomique et aux énergies alternatives”). Onderzoeksverblijven aan de ATALANTE faciliteit van het CEA worden voorzien om experimenten en analyse complementair aan dat aan het SCK CEN uit te voeren.