Dehydrogenatieve, electrochemische koppelingsreacties van aromaten met transitiemetaal bevattende zeolieten als katalysatoren.

C-H activatie laat toe aromaten te functionaliseren op een kostefficiënte en duurzame wijze. De industriële implementatie wordt vooralsnog gehinderd door lage regioselectiviteit, door gebruik van dure stoichiometrische oxidantia, of door het risicovol gebruik van hoge druk zuurstof. In dit voorstel bouwen we verder op onze eerdere ontdekking van vormselectiviteit in de oxidatieve areen-areen koppeling, gekatalyzeerd door Pd zeolieten. Het zeoliet-gecoördineerde Pd is in staat specifieke aromatische C-H bindingen te activeren. Nu breiden we het bereik van deze reacties uit tot koppelingen van aromaten met olefines, met zowel Pd- als Rh-zeolietkatalysatoren. Rh blijkt een reagens-spectrum te hebben dat complementair is aan dat van Pd. We zoeken een alternatief voor het gebruik van zuurstof in deze dehydrogenatieve reacties; meer bepaald sturen we de elektronen van de reagentia naar de anode van een 2-compartiments elektrochemische reactor. Mediatoren spelen een sleutelrol bij het versassen van elektronen van Pd of Rh (in de zeoliet) naar de anode. Om het systeem maximaal efficiënt te maken, en om later de stap naar flowchemie te kunnen zetten, ontwerpen we zeoliet-gefunctionaliseerde elektrodes, ofwel door depositie of door hydrothermale synthese van de zeolietkristallen. Een combinatie van geavanceerde operando spektroskopie, kinetica en elektrochemische karakterizatie zal leiden tot een beter inzicht in de katalytisch actieve site en de reactiemechanismen.