Voorspellende Kinetics van Homogene Katalyse

Computationele chemie wordt vaak gebruikt om reactiemechanismen kwalitatief te beschrijven. Het vindt regelmatig zijn toepassing in het beschrijven van katalytische reacties in organometaalchemie -aangezien experimentele data hier moeilijk te verkrijgen zijn.  Kwantitatieve voorspellingen over de reactiviteit, i.e. computationele kinetische studies van de katalytische reactie, zijn nog altijd moeilijk, aangezien hiervoor heel accurate berekeningen van de elektronische structuur nodig zijn. Dit soort berekeningen begint nu echter mogelijk te worden.

De eerder bestudeerde hydroformylering van alkenen (Computational Kinetics of Cobalt-Catalyzed Alkene Hydroformylation, Laura E. Rush, P. G. Pringle and J. N. Harvey, Angew. Chem., Int. Ed., 2014, 53, 8672 – 8676) zal als basis dienen voor dit nieuwe werk dat als doel heeft om stevigere conclusies te trekken over de omzetbeperkende stappen (“turn-over limiting steps”) van de reactie. Bovendien kunnen nieuwe aspecten met betrekking tot hydroformylering van alkenen (b.v. selectiviteit) worden behandeld. In het kader van dit project zullen ook andere katalytische processen, zoals hydrocyanisatie, worden bestudeerd.

Het doel van dit onderzoek is multidisciplinaire computationele technieken (methodes en software) te ontwikkelen en gebruiken om de kennis van de mechanismen en de kinetiek van katalytische reacties in organometaalchemie uit te breiden. Dichtheidsfunctionaaltheorie en accurate expliciet gecorreleerde “coupled cluster” methoden worden gebruikt om energie van de hydroformyleringsreacties berekenen.