Adaptieve resolutie aanpak bij simulatie van complexe polymeerstructuren

De studie van polymeergebaseerde composieten is een uitdagend multischaalprobleem, waarin meerdere tijds- en lengteschalen betrokken zijn.
Van de specifieke interface-interacties tot de macroscopisch waarneembare mechanische storing variëren de tijd- en lengteschalen van respectievelijk femtoseconde en sub-angstrom tot jaar en meter.
Computersimulaties die het gedrag voorspellen op de grootste schalen vanuit de kleinste atomistische details blijven in de nabije toekomst onmogelijk.
Daarom worden gewoonlijk grofkorrelige modellen gebruikt, die het materiaalgedrag benaderen op het niveau waarin men is geïnteresseerd, maar ten koste van het verlies van informatie op de niveaus.
Om het verband tussen proces, structuur en eigenschap van nieuwe materialen te begrijpen, is echter ook informatie over de atomistische of moleculaire structuur nodig.

Dit proefschrift behandelt twee van de belangrijkste problemen in de moleculaire simulatie van polymere materialen: de simulatie van chemische reacties op het grofkorrelig niveau, en de terugtransformatie naar het fijnkorrelige niveau.

Het belang van de simulatie van chemische reacties is vooral zichtbaar in composietmaterialen, waar de processen op de interface de macroscopische eigenschappen van het materiaal kunnen beïnvloeden.
Deze reactieve processen kunnen al met grote nauwkeurigheid worden gesimuleerd, door gebruik te maken van methoden uit de computationele chemie. Het belangrijkste nadeel hierbij is de hoge rekenkost van de simulaties.
De klassieke moleculaire dynamica (MD) is in staat om de eigenschappen van grootschalige systemen met grote tijdsschalen te voorspellen door gebruik te maken van zogenaamde niet-reactieve krachtvelden.
Gedurende de laatste decennia zijn er aanzienlijke inspanningen geleverd om chemische processen in de klassieke MD-simulatie op te nemen, zowel in de fijnkorrelige als in de grofkorrelige weergaven.
Het eerste deel van deze thesis is gewijd aan deze inspanning. 
We hebben een algemene methode voorgesteld die het mogelijk maakt om een stapsgewijze groeipolymerisatieproces te simuleren, met de mogelijkheid om de watermoleculen te splitsen.

Hoewel de grofkorrelige simulatie reeds bepaalde eigenschappen van gesimuleerde systemen kan voorspellen, kan de fijnkorrelige weergave nog steeds nodig zijn om specifieke eigenschappen te berekenen, zoals een doorlaatbaarheid of een glasovergangstemperatuur.
Het tweede deel van dit werk is gewijd aan een methode die een naadloze overgang tussen grofkorrelige en fijnkorrelige weergave mogelijk maakt.
We hebben een generieke terugtransformatie-aanpak voorgesteld die gebruikt kan worden voor diverse polymeersystemen, van eenvoudige polymere smeltingen van lineaire ketens tot complexe polymeernetwerken.

De oplossingen die in beide delen van de thesis worden voorgesteld, zijn sterk beïnvloed door de adaptieve-schaalaanpak, die is ontwikkeld om systemen met twee niveaus te simuleren: een grofkorrelig niveau en een fijnkorrelig niveau.